近日,由东华理工大学质谱研究团队联合江西中医药大学、吉林大学完成的研究成果“Efficient catalyst-free N2 fixation by water radical cations under ambient conditions ”在Nature子刊《Nature Communications》上发表。东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室张小平副教授为论文的第一作者,陈焕文教授为通讯作者。
张小平等人创造性提出了新的水自由基阳离子固氮技术,利用水自由基阳离子二聚体独特的两中心三电子结构,可在常温常压且无需任何催化剂的情况下,将惰性的氮气分子同时还原和氧化为羟胺,以及高附加值的硝酰基,获得了优异的法拉第效率和产率。提出的技术路线既可以像哈伯法一样用于可控大规模高效生产,也具备了生物固氮只需温和条件且无污染的特色,在国际上开辟了一条绿色固氮的新途径。
据悉,水自由基阳离子是张小平等人提出的固氮新途径的核心反应物,也是很多化学反应与生物过程的重要中间体,质谱研究团队十多年来一直从事水自由基阳离子的研究,提出了温和可控的给分子赋能的时空分辨离子化理论,利用电晕放电方法将水蒸气电离为水自由基阳离子,攻克了在常温常压条件下制备水自由基阳离子的国际难题,该成果作为封面文章发表在中国化学会旗舰刊CCS Chemistry上(2022,4(4):1224-1231)。(文/詹梅香 图/张小平)
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